Intrinsically Proton-Conducting Benzimidazole Units Tethered to Different Polymer Chain Architectures

Abstract: Popular Abstract in Swedish Protontransport är en fundamental process som finns i många naturliga system, liksom i många tekniska applikationer, såsom bränsleceller, smarta fönster och olika typer av sensorer. Bränslecellsteknologi anses vara miljövänlig eftersom bränsleceller inte begränsas av Carnot-cykeln och omvandlar effektivt kemisk energi till elektrisk energi som sedan kan användas till att driva till exempel bilar, bärbara datorer eller byggnader. En av de mest lovande bränslecellerna för användning i portabla applikationer är polymerelektrolyt-bränslecellen (PEMFC). Kommersialiseringen av PEMFC begränsas dock av olika faktorer, bland annat av de otillräckliga egenskaperna hos polymermembranet vid temperaturer över 100 ºC. Detta beror på att membranet måste innehålla vatten för att uppnå hög protonledning. Genom att köra bränslecellen vid högre temperaturer (150-200 ºC), kan många fördelar uppnås på systemnivå. Följdaktligen prövades konceptet med fullständigt polymera protonledare där protonbärarna ympades på olika polymerkedjor för att undvika förluster av protonbärare vid höga temperaturer. I detta fall valdes benzimidazol som protonbärare på grund av dess naturliga förmåga att leda protoner och dess goda kemiska och termiska stabilitet. En serie med modelmaterial bestående av polymerer med olika struktur och arkitetktur och med påympade benzimidazolenheter syntetiserades och studerades med avseende på protonledning. Ett modulärt syntesschema för att införliva benzimidazolenheter i polymerer via tiol-en koppling utvecklades. Generellt ökade glasövergångstemperaturen med ökande benzimidazolkoncentration, vilket indikerade att de polymera segmentrörelserna undertrycktes. Denna effekt tillskrevs de starka vätebindningarna mellan benzimidazolenheterna. När längden på sidokedjorna ökades, frikopplades benzimidazolen från segmentrörelserna hos polymeren. Benzimidazolkoncentrationen och segmentrörligheten var de viktigaste parametrarna för att uppnå hög protonledning, oavsett polymerarkitekturen. Konduktiviteten främjades av hög benzimidazolkoncentration och hög segmentrörlighet. Eftersom hög benzimidazolkoncentration motverkade segmentrörligheten genom bildandet av starka vätebindningar var benzimidazolkoncentrationen tvungen att balanseras så att en rimligt hög segementrörlighet kunde bibehållas. Resultaten visade att man är tvungen att tillverka polymerer med hög koncentration av den protonledande komponenten och med hög segmentrörlighet för att uppnå hög protonledning. Detta skulle kunna åstadkommas genom att använda längre sidokedjor när benzimidazolen ympas på polymeren.